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《Nature》報(bào)道我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)在石墨烯膜領(lǐng)域的重大突破

發(fā)布時(shí)間:2017/12/14 00:00:00 來源:易學(xué)仕專升本網(wǎng) 閱讀量:1248

摘要:近期,我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)在石墨烯膜領(lǐng)域取得了重大突破,相關(guān)工作在Nature上發(fā)表,標(biāo)志著我校在膜領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究水平邁上了一個(gè)新臺(tái)階。 精確調(diào)控(氧化)石墨烯膜的層間距,達(dá)到十分之一納米的精度,是其在水處理、離子/分子分離以及電池/電容等

近期,我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)在石墨烯膜領(lǐng)域取得了重大突破,相關(guān)工作在Nature上發(fā)表,標(biāo)志著我校在膜領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究水平邁上了一個(gè)新臺(tái)階。

精確調(diào)控(氧化)石墨烯膜的層間距,達(dá)到十分之一納米的精度,是其在水處理、離子/分子分離以及電池/電容等應(yīng)用的關(guān)鍵。最近,金萬勤團(tuán)隊(duì)和中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所方海平團(tuán)隊(duì)、上海大學(xué)吳明紅團(tuán)隊(duì)、浙江農(nóng)林大學(xué)學(xué)者多方合作,提出并實(shí)現(xiàn)了用水合離子自身精確控制石墨烯膜的層間距,展示了其出色的離子篩分和海水淡化性能,并用理論計(jì)算、上海光源的X射線小角散射(BL16B1)和精細(xì)吸收譜(BL14W1)實(shí)驗(yàn)闡明了機(jī)理。相關(guān)工作以“Ion sieving in graphene oxide membranes via cationic control of interlayer spacing”為題發(fā)表在Nature(DOI:10.1038/nature24044)上。

石墨烯(Graphene)是由碳原子形成的蜂窩狀平面薄膜,是目前發(fā)現(xiàn)的最薄、強(qiáng)度最大、導(dǎo)電導(dǎo)熱性能最強(qiáng)的一種新型納米材料。英國物理學(xué)家Geim和Novoselov用微機(jī)械剝離法成功從石墨中分離出石墨烯,獲得2010年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。石墨烯因其獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu),擁有諸多突出的物理化學(xué)性質(zhì),在能源、材料、電子、生物、醫(yī)藥等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用價(jià)值,也是構(gòu)筑高性能分離膜的理想材料,成為近年來膜領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。膜分離是一種新型的分離技術(shù),與傳統(tǒng)技術(shù)相比,具有節(jié)能、高效、操作簡單等特點(diǎn),受到學(xué)術(shù)界與工業(yè)界的廣泛關(guān)注,開發(fā)高性能膜材料是實(shí)現(xiàn)高效膜分離的關(guān)鍵。

南京工業(yè)大學(xué)金萬勤教授團(tuán)隊(duì)早在2012年就開始了石墨烯膜的基礎(chǔ)研究,基于石墨烯設(shè)計(jì)制備了一系列具有快速選擇性傳遞通道的高性能分離膜,在溶劑脫水、氣體分離、水處理等重要應(yīng)用不斷取得突破性進(jìn)展。面向應(yīng)用過程,他們率先在多孔陶瓷支撐體上探索制備氧化石墨烯復(fù)合膜(Appl. Surf. Sci. 2014, 307, 631)。針對(duì)溶劑脫水應(yīng)用,他們通過優(yōu)化設(shè)計(jì)陶瓷支撐層的微結(jié)構(gòu)與構(gòu)型,提出了新型的中空纖維氧化石墨烯復(fù)合膜,在氧化石墨烯疊層的二維納米空間內(nèi)構(gòu)筑了高選擇性的快速“水通道”,實(shí)現(xiàn)了水分子與有機(jī)分子的高效分離,相關(guān)工作發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 6929)。在此基礎(chǔ)上,受自然界中集水現(xiàn)象的啟迪,他們提出了一種簡便有效的仿生路徑,在氧化石墨烯疊層上沉積一層超薄高親水性聚合物,源源不斷地富集水分子,充分強(qiáng)化利用氧化石墨烯疊層的快速“水通道”,將水通量提高了1個(gè)數(shù)量級(jí),突破了傳統(tǒng)膜材料的性能上限,實(shí)現(xiàn)了生物質(zhì)燃料的高效提純,相關(guān)工作發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》(Adv. Funct. Mater. 2015, 25, 5809),被Wiley Materials Views中國選為亮點(diǎn)文章報(bào)道。針對(duì)氣體分離應(yīng)用,他們提出了聚合物環(huán)境誘導(dǎo)組裝氧化石墨烯納米片,設(shè)計(jì)制備了氧化石墨烯混合基質(zhì)膜,利用氧化石墨烯疊層的二維納米空間構(gòu)筑了高選擇性的快速“氣體通道”,膜性能超越了傳統(tǒng)材料的性能上限,實(shí)現(xiàn)了二氧化碳分子的高效捕集,相關(guān)工作以內(nèi)封底文章發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 578)。此外,提出了機(jī)械力與分子力協(xié)同控制氧化石墨烯納米片的有序組裝,在亞納米尺度下精密調(diào)控疊層氧化石墨烯膜的快速“氣體通道”,實(shí)現(xiàn)了氣體混合物中氫氣分子的高效篩分,同樣突破了傳統(tǒng)膜材料的分離性能上限,相關(guān)工作發(fā)表在《ACS納米》(ACS Nano 2016, 10, 3398)。針對(duì)水處理應(yīng)用,他們提出了在石墨烯納米片上原位生長納米粒子的新型膜結(jié)構(gòu),顯著增加石墨烯疊層內(nèi)快速“水通道”的同時(shí)提升疊層石墨烯膜的耐壓、耐錯(cuò)流性能,并在管式陶瓷支撐層內(nèi)表面有效沉積納米粒子@石墨烯膜,在高效截留廢水中染料分子和重金屬離子的前提下,獲得了高于商品化膜1-2個(gè)數(shù)量級(jí)的水通量,該石墨烯膜及其制備方法極具工業(yè)放大潛力,相關(guān)工作發(fā)表在AIChE Journal(DOI: 10.1002/aic.15939),并被該期刊選為Top Tier論文。以上研究工作受到了國內(nèi)外同行學(xué)者的廣泛關(guān)注與高度認(rèn)可。英國《化學(xué)學(xué)會(huì)評(píng)論》(Chemical Society Reviews)邀請(qǐng)金萬勤教授團(tuán)隊(duì)撰寫“石墨烯膜”綜述論文,首次全面綜述石墨烯膜的研究進(jìn)展(Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 5016);同時(shí)受邀在《德國應(yīng)用化學(xué)》上發(fā)表了 “二維材料膜”的綜述論文,指出二維材料膜將成為新一代高性能分離膜材料(Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 13384)。

目前,石墨烯膜用于離子篩分和海水淡化仍面臨巨大挑戰(zhàn)。一方面,現(xiàn)有技術(shù)手段難以將(氧化)石墨烯膜的層間距在亞納米尺度上進(jìn)行精確調(diào)控;另一方面,氧化石墨烯膜在水溶液中還會(huì)發(fā)生溶脹導(dǎo)致分離性能嚴(yán)重衰減。金萬勤教授團(tuán)隊(duì)與上海應(yīng)用物理研究所方海平教授團(tuán)隊(duì)、上海大學(xué)吳明紅教授團(tuán)隊(duì)開展相關(guān)合作研究。方海平教授團(tuán)隊(duì)和吳明紅教授團(tuán)隊(duì)從理論模擬計(jì)算與表征技術(shù)發(fā)現(xiàn)并證實(shí),離子與石墨烯片層內(nèi)芳香環(huán)結(jié)構(gòu)之間存在水合離子-π相互作用,在石墨烯疊層內(nèi)引入不同尺寸的水合離子,可實(shí)現(xiàn)對(duì)石墨烯膜的層間距達(dá)十分之一納米的精確調(diào)控。在此基礎(chǔ)上,金萬勤教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了通過水合離子精密調(diào)控層間距的疊層(氧化)石墨烯膜,實(shí)現(xiàn)了鹽溶液中水分子與不同離子的精確篩分(典型結(jié)果如下圖所示)。對(duì)于具有最小水合直徑的鉀離子,由于鉀離子的水合層較弱,進(jìn)入石墨烯膜后水合層發(fā)生形變,導(dǎo)致特別小的層間距。這樣,經(jīng)過鉀離子溶液浸泡的石墨烯膜能阻止水合鉀離子自身的進(jìn)入,有效截留鹽溶液中包括鉀離子本身在內(nèi)的所有離子,同時(shí)還能保持水分子快速透過,使得鹽離子和純水分別在石墨烯膜的進(jìn)料側(cè)和滲透側(cè)高效富集。以上研究不僅為石墨烯膜的設(shè)計(jì)制備提供了理論與技術(shù)指導(dǎo),也為其他二維材料在分離膜領(lǐng)域的研究開辟了新思路。相關(guān)工作于2017年10月9日在線發(fā)表在Nature(doi:10.1038/nature24044)。

金萬勤教授團(tuán)隊(duì)有關(guān)石墨烯膜方面的研究得到了國家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目(21490585)和面上項(xiàng)目(21476107)、國家教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)(IRT17R54)、材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國家特種分離膜工程技術(shù)研究中心、江蘇省優(yōu)勢學(xué)科、江蘇先進(jìn)生物與化學(xué)制造協(xié)同創(chuàng)新中心、南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院的資助與大力支持。

 

作者:材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;審核:仲盛來

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圖. 陽離子調(diào)控的氧化石墨烯膜及其離子篩分性能

相關(guān)論文鏈接:

Nature, doi:10.1038/nature24044

http://www.nature.com/nature/journal/vaop/ncurrent/full/nature24044.html

Appl. Surf. Sci. 2014, 307, 631

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433214008538

Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 6929

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201401061/full

Adv. Funct. Mater. 2015, 25, 5809

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201502205/full

Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 57

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201409563/full

ACS Nano 2016, 10, 3398

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.5b07304

Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 5016

http://pubs.rsc.org/-/content/articlelanding/2015/cs/c4cs00423j/

Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 13384

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201600438/full

AIChE J., DOI: 10.1002/aic.15939

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aic.15939/full

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